2024年10月4日，环境科学与工程系陈雅欣青年研究员在Nature Communications期刊发表了题为“Electronic communications between active sites on individual metallic nanoparticles in catalysis”的研究论文。
大多数催化氧化反应通常涉及反应物之间的电子转移，其中催化剂充当电子库，从一种反应物接受电子，然后将其传递给其他反应物，因此催化剂的电子状态，尤其是非金属态或金属态，对反应速率有重要影响。关于非金属态或金属在决定催化性能方面的重要性，目前有两种流行但截然相反的观点。这些观点的根本分歧在于反应发生时活性位点之间是否存在电子通信。
图1. 金属颗粒上活性位点间电子通信的证明
为了解决这一问题，研究团队设计合成了Rh单原子催化剂，Rh纳米团簇催化剂和Rh颗粒催化剂，并以CO氧化反应作为探针反应进行研究。
研究发现，金属铑颗粒催化剂在一氧化碳的低温氧化过程中具有很高的活性，而氧化铝上的非金属铑簇或单原子则保持催化惰性。该研究提供了直接证据证明了单个金属颗粒上活性位点之间存在电子通信，这使得Rh颗粒催化剂的周转频率比没有电子通信的非金属态催化剂高出四个数量级。
实验和理论结果证明，金属微粒上的位点间电子通信驱动活性位点间的两个半反应耦合，从而使CO氧化沿着比非金属团簇或单原子更低的活化能动力学途径进行。其他金属颗粒催化剂也发现了类似的结果，这意味着活性位点之间的电子通信在异相催化中具有重要作用。
万博体育客户端app下载大学环境系博士生许东润为论文第一作者，万博体育客户端app下载大学环境系陈雅欣青年研究员和唐幸福教授为论文共同通讯作者。该项研究工作得到了国家重点研发项目、国家自然科学基金等项目支持。
